近日，新能源动力研究所黄震院士团队周宝文副教授课题组在Science Bulletin上发表了题为“An Integrated Photocatalytic Redox Architecture for Simultaneous Overall Conversion of CO2 and H2O toward CH4 and H2O2”的研究论文，展示了一种新颖的一体化集成式光催化氧化还原架构，利用阳光将二氧化碳和水转化为绿色甲烷和过氧化氢。新能源动力研究所博士后Muhammad Salman Nasir、北京大学Bowen Sheng、加拿大麦吉尔大学Ying Zhao为论文共同第一作者，周宝文副教授、北京大学王平助理教授、王新强教授、加拿大麦吉尔大学Jun Song教授为共同通讯作者。
可再生合成燃料是未来能源动力装备脱碳的重要解决方案。甲烷是一种应用广泛的化学燃料，具有成熟的存储、运输和利用的基础设施，目前主要来源于天然气和可燃冰等不可再生的化石资源，在使用过程中会不可避免地造成严重的碳排放。过氧化氢是一种重要的精细化学品，在环境修复、有机合成、生物医药以及电子工业等领域具有广泛的应用。传统蒽醌法生产过氧化氢的工艺复杂、环境污染严重。利用太阳能，通过人工光合作用将二氧化碳和水转化成绿色甲烷和过氧化氢，展示了一条合成碳中性燃料联产高值化学品的理想途径。
Zn/GaN NWs/Si一体化集成式光催化氧化还原架构人工光合成 绿色CH4 联产 H2O2的示意图
研究展示了一种新颖的一体化集成式光催化氧化还原架构，该架构基于锌纳米颗粒（Zn NPs）修饰的一维氮化镓纳米线阵列/硅组装体（GaN NWs/Si）。得益于其出色的光电和催化特性，在集中光的照射下，不依赖牺牲剂或其他形式的外部能源，该架构以二氧化碳和水为原料，实现了每小时189 mmol/g的CH4生成速率和93.6%的CH4选择性，同时以每小时25 mmol/g的速率生成过氧化氢。原位光谱表征、同位素标记实验和密度泛函理论（DFT）计算等研究阐明了Zn NPs/GaN NWs/Si一体化集成式光催化氧化还原架构将CO2和H2O同时转化成为CH4和H2O2的反应机制。研究发现，Zn NPs与GaN纳米线表面显著降低了CO₂还原的能量势垒，同时提高析氢反应的能垒，从而促进CO2还原高选择性生成CH4并抑制了析氢反应。Zn纳米颗粒削弱*OH在GaN纳米线的表面吸附强度，降低其自身偶联的反应能垒，促进H2O2的形成。该技术路线气相产物CH4和液相产物H2O2可以实现自动相分离，加之H2O2水溶液潜在的经济价值，因此具有更好的产业化前景。同时，这种集成式器件化的架构有助于分布式利用太阳能人工光合成绿色燃料和高值化学品。
周宝文课题组致力于面向碳中和的能源器件-系统-解决方案，开展人工光合作用、绿氢和可再生合成燃料、化学储能与下一代电池技术，近年来以通讯/第一作者身份在Nature Catalysis, PNAS, Nature Communications等期刊发表论文近50篇，授权发明专利7件。该研究得到了国家重点研发计划氢能技术重点专项、国家自然科学优秀青年基金（海外）、上海市基础研究特区计划、上海交通大学-国土自然资源部第二海洋研究所“深蓝计划”项目等资助。
论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2095927324008272
